В Ютландском бою 31 мая 1916 г. "Мольтке" был четвертым кораблем в боевой линии 1-й разведывательной группы.

16 ч.40 м. Вице-адмирал Хиппер указал своим кораблям распределение целей."Мольтке" должен был стрелять по "Тайгеру", и концевой в британской линии "Нью-Зиленд" остался необстрелянным и сосредоточил свой огонь на "Мольтке".

Около 16 ч.50 м. снаряды "Мольтке" попали в бак, а затем через несколько минут в две башни "Тайгера" и временно вывели их из действия. Четвертое попадание под одно из 152-мм орудий причинило мало вреда. В следующие полчаса он достиг ещё четырех попаданий в "Тайгер", но в этот раз крупных повреждений они не вызвали. В первый период боя стрельба "Мольтке" была лучшей из всех немецких кораблей, так как в первые 15 минут боя на дистанции от 14 100 м (76 каб.) до 12 300 м (66 каб.) он добился девяти попаданий в "Тайгер". До 17 ч.00 м. в "Мольтке" всё ещё не было ни одного попадания, и он давал залпы из всех своих орудий каждые 20-25 секунд.

Повреждения линейного крейсера "Мольтке" полученные 19 августа 1915 г. от взрыва торпеды с подводной лодки Е-1

17 ч.05 м. От снарядов "Фон-дер-Танна" взорвался и погиб британский линейный крейсер "Индефатигейбл". "Нью-Зиленд" тотчас же перенес огонь с "Мольтке" на "Фон-дер-Танн", но в этот тяжелый для англичан момент в бой вступила 5-я эскадра линейных кораблей. Огонь 5-й эскадры сразу дал некоторые результаты. В этот период "Мольтке" выпустил 4 торпеды по "Куин Мери", когда тот находился на дистанции в пределах досягаемости немецких торпед, но попаданий не достиг, поскольку вероятность попадания на таком расстоянии при существовавшем соотношении скоростей торпеды и целей была ничтожной.

В ходе дальнейшего боя "Мольтке" последовательно стрелял по различным британским кораблям, среди которых были "Нью-Зиленд" и "Малайа", но попаданий не достиг. Он израсходовал 259 280-мм бронебойных снарядов (32% боекомплекта), а также 75 снарядов с донным взрывателем и 171 150-мм снаряд с головным взрывателем (13,7% боекомплекта) по "Тайгеру" и нескольким британским эсминцам. Он оказался единственным немецким линейным крейсером, сохранившим свои боевые качества до конца боя, и с 21 ч.05 м. стал флагманским кораблем вице-адмирала Хиппера.

Несмотря на разрыв 343-мм снаряда в непосредственной близости от корабля и попадание в "Мольтке" четырех 381-мм снарядов англичан и на то, что дополнительное сжигание жидкой нефти образовало в топках много шлака, крейсер всё-таки смог развить скорость 25 узлов. В свою очередь он получил следующие попадания. В 17 ч.16 м. 343-мм снаряд с "Тайгера" разорвался под водой рядом с носовой частью корабля, пробив осколками наружную обшивку корпуса и вызвав поступление воды внутрь корпуса.

Все следующие 381-мм снаряды были с линкоров "Бархэм" и "Вэлиэнт".

17 ч.26 м. Первый снаряд (очевидно, бронебойный) пробил 200-мм бортовую броню с дистанции 16 400 м (88 каб.) ниже 150-мм орудия № 5 и разорвался во внешней угольной яме. Орудие № 5 было разбито, а подготовленные к стрельбе снаряды охватил огонь, убив всех 12 человек в каземате. Пламя проникло через подъёмник в пороховое отделение и сожгло там двух человек. Это было одно из самых опасных попаданий.

17 ч.27 м. Второй снаряд пробил корпус корабля и попал с внутренней стороны в бортовую 100 мм броню в кормовой части корабля. Плита упала за борт и над броневой палубой поднялся 9– метровый столб воды.

Третий снаряд разорвался на броневом поясе толщиной 270 мм, он вошел на 200 мм в ее нижнюю кромку (толщиной 130 мм). Поддерживающие нижнюю плиту листы обшивки корпуса прогнулись и разорвались на длине 21,6 м, что вызвало поступление воды внутрь.

Четвертый снаряд произвел действие, похожее на действие третьего снаряда, но со значительно большим эффектом, так как вошел в толстую броню на 300 мм с задней стороны плиты. Повреждения наружной плиты и затопление были аналогичны действию третьего снаряда. Дистанция, с которой были выпущены два последних снаряда, составляла 15000-14000 м (81-76 каб.).

"Мольтке" возвращается после Ютландского боя. 1 июня 1916 г.

"Мольтке" во время буксировки в Вильгельмсхафен. Апрель 1918 г.

В результате одного близкого разрыва и попаданий этих четырех снарядов в корабль поступило около 1000 т воды. Судовой журнал зафиксировал потери экипажа, которые составляли 17 убитых и 23 раненых (или 3,5% численности экипажа). К концу боя на крейсере окончательно вышли из строя два 150-мм орудия.

Когда 31 мая 1916 г. в 19 ч. 47 м. вице-адмирал Хиппер вынужден был оставить свой тяжело поврежденный флагманский "Лютцов". Адмирала и его штаб снял эскадренный миноносцец G-39, чтобы в дальнейшем передать на "Мольтке". Этому препятствовал продолжавшийся бой, поэтому командующий 1-й разведывательной группы лишь в 22 ч.05 м. поднял свой флаг на "Мольтке" и снова смог принять командование группой.

До 6 июня 1916 г. вице-адмирал Хиппер оставался на борту корабля. "Мольтке" первым поставили в сухой док в Вильгельмсхафене и затем в плавучий док в Гамбурге, где его с 7 июня по 30 июля 1916 г. (за 53 дня) отремонтировала верфь "Блом унд Фосс", и он был снова введен в строй 30 июля 1916 г.

После короткой боевой подготовки в западной части Балтийского моря 14 августа 1916 г. он снова был в полной боевой готовности и 18/20 августа принял участие в походе флота в Сандерленд в качестве флагманского корабля 1-й разведывательной группы, поскольку к этому моменту из её состава, кроме "Мольтке", в боевой готовности был только "Фон-дер-Танн". Командованию флота пришлось выделить для их поддержки линкоры "Байерн", "Маркграф" и "Гроссер Курфюрст".

25/26 сентября 1916 г. "Мольтке" с командующим 1-й разведывательной группы на борту принял участие в составе сил прикрытия в операции 2-й флотилии эскадренных миноносцев во главе с капитаном 1-го ранга Хейнрихом (на легком крейсере "Регенсбург") и дошел до широты банки Терсхеллинг. 20 октября 1916 г. "Мольтке" перестал быть флагманским кораблем вице-адмирала Хиппера. В ноябре "Мольтке" принял участие в походе флота, который оказывал помощь двум севшим на мель у Ютландского полуострова немецким подводным лодкам. За время до сентября 1917 г. боевых действий между крупными кораблями противников не произошло.

Во время высадки в сентябре-октябре 1917 г. десанта немецких войск в Балтийском море на острова Эзель, Моон и Даго была сформирована немецкая эскадра под командованием вице-адмирала Шмидта. Флагманским кораблем эскадры стал "Мольтке". В конце октября 1917 г. после успешного завершения операции корабли вернулись в Северное море, а 3 ноября 1917 г. вице-адмирал Шмидт снова перешел на свой флагманский линкор "Остфрисланд".