Еще не успев переступить порог номера, Пеньковский уже предоставил крайне ценные сведения. Вскоре после прибытия в Хитроу он передал Винну пакет с секретными советскими материалами. Они состояли из 78 страниц секретных и совершенно секретных материалов, большую часть которых Пеньковский переписал от руки. Большинство документов касалось ракет, включая четыре фотокопии планов строительных участков пусковых установок. Имелись также сведения о малоизвестной ракете ПВО В-75, получившей в НАТО название СА-2. Пеньковский также предоставил технические руководства по нескольким ракетам средней дальности и промежуточной дальности и их пусковых установках СС-1, СС-4, СС-5 и СС-6.

Ценная информация была получена и в беседах, проходивших с 20 апреля до возвращения Пеньковского в Москву 6 мая. Изучая копии фотографий, сделанных на первомайском параде 1960 года, Пеньковский смог распознать тактические ракеты "земля-земля" сухопутных войск и ракеты ПВО СА-2 и СС-1 средней дальности. Вдобавок он сообщил о советских ядерных испытаниях.

Пеньковский также сообщил своим собеседникам о местоположении более двадцати стратегических объектов в районе Москвы, в том числе командных пунктов ПВО, московской оборонительной зоны и нескольких управлений Генерального штаба. Все подобные объекты, сказал он, "должны быть взорваны заранее установленными на месте атомными минами, а не бомбами, сброшенными с воздуха, и не ракетами, которые могут пройти мимо важнейших целей". Далее он заметил, что "небольшая группа диверсантов, оснащенных таким оружием с часовыми механизмами, должна установить его в таких местах, откуда эти штабы могут быть уничтожены. Независимо от прочих атак, осуществляемых в час Ч, эти важные штабы должны быть уничтожены атомными минами. Следует уничтожить все штабы военного округа".

Пеньковский вернулся в Москву, располагая достаточным количеством предоставленных ЦРУ и SIS брошюр о британских металлургических технологиях, чтобы время его пребывания в Британии казалось потраченным на сбор разведданных, а не выдачу их. Знакомство базирующегося в Лондоне офицера ГРУ (с подачи ЦРУ-SIS) с британским сталелитейным экспертом пришлось очень по душе и комитету, и ГРУ.

Вернувшись в Москву, Пеньковский возобновил свои усилия по сбору разведданных. 27 мая, когда Винн вернулся в Москву, Пеньковский передал ему пакет примерно с двадцатью отснятыми пленками и прочими материалами. 2 июля он передал Дженет Чизхолм две машинописные страницы и семь кассет с непроявленной пленкой, спрятанных в коробку конфет. "Случайные" встречи с Чизхолм, женой офицера SIS из посольства, часто использовались в качестве канала передачи информации в Москве. Машинописные страницы содержали важные заявления командующего ракетно-артиллерийскими войсками советских сухопутных сил маршала Сергея Варенцова по Берлину, а также сведения о советских ракетных бригадах в Германии. Информация по Берлину была особенно ценной, потому что Соединенным Штатам приходилось иметь дело с угрозами Хрущева заключить сепаратный мирный договор с Германией.

Вдобавок к материалам, относящимся к Берлину, Пеньковский предоставил информацию о стратегии и персонале советской разведки. Среди документов на пленке был 36-страничный совершенно секретный документ о "связи в агентурной разведке", излагавший новые подробности о методах деятельности ГРУ; 68-страничный совершенно секретный документ "Вопросы агентурной связи и контроль за агентами" и 43-страничный рабочий план для комитета Пеньковского на третий квартал 1961 года. Пеньковский также предоставил список 60 студентов Военно-дипломатической академии, которым предстояло стать офицерами ГРУ.

Подготовленная ЦРУ "Оценка контрразведывательного продукта" по получении этих материалов 2 июля суммировала вклад Пеньковского в отношении организации и деятельности советской разведки. Согласно этому анализу, он доставил уникальную информацию о структуре советской разведки, новые сведения о части штата, отвечающей за диверсии, подрывную деятельность и покушения в поддержку военных операций, о личностях более чем 300 офицеров советской разведки и более дюжины агентов, действующих на Западе, и данные о советских методиках обучения разведчиков и процедурах агентурной связи.

18 июля и 20 сентября последовали поездки в Лондон и Париж соответственно. Вечером 18 июля Пеньковский снова встретился с представителями ЦРУ-SIS, и эта встреча была первой из тринадцати встреч во время его трехнедельного пребывания в Лондоне. К концу визита он был опрошен тридцать раз.

Пеньковский, получивший в ЦРУ кодовое имя "Герой" (Hero), прибыл в Париж с целью посетить советскую торговую ярмарку; этот визит был одобрен начальником ГРУ генералом Иваном Серовым. По пути из аэропорта Пеньковский вручил Винну пакет с одиннадцатью роликами непроявленной пленки. Вдобавок к сведениям, имевшимся на роликах, у Пеньковского было еще много сведений на словах для команды ЦРУ-SIS. Он сообщил, что Р-12 (СС-4) "уже поставлены на вооружение и выпускаются серийно. Дальность ее полета 2500 километров. Р-24 (СС-5) готовится к серийному производству. Дальность 4500 километров. Обе приведенные мной дальности указаны для ракет с атомными боеголовками".

Материалы Пеньковского рассылали заинтересованным лицам в разведывательных ведомствах США и Великобритании через два специальных подразделения, созданных, чтобы защитить информацию и скрыть тот факт, что она исходит из одного источника. ЦРУ обозначало все документальные материалы Пеньковского "Ironbark" (Стальная кора), а его устные донесения получили кодовое название "Гаичка" (Chickadee). Британцы использовали обозначения "Рупия" (Rupee) и "Арника" (Arnica) соответственно.

Спецслужбы прикладывали предельные усилия в стремлении скрыть, что материалы "Стальная кора" и "Гаичка" исходят из одного источника. Из-за того, что некоторые факты, рассказанные Пеньковским в Лондоне, весьма отличались от предположений разведки США, директор ЦРУ Аллен Даллес попросил аналитика Реймонда Гартоффа проанализировать материал "Гаичка" вместе с другими материалами Пеньковского. Когда Гартофф спросил главу отдела Советской России Дэвида Мэрфи, исходят ли материалы "Гаичка" и "Стальная кора" из одного источника, тот ответил отрицательно[67].

Поездка Пеньковского в Париж стала его последним путешествием на Запад. Общая продолжительность трех серий встреч в Лондоне и Париже составила около 140 часов, дав около 1200 страниц машинописного текста расшифрованных стенограмм. Пеньковский также предоставил 111 экспонированных пленок, 99 процентов из которых оказались достоверными. Его донесения, письменные и устные, привели к подготовке приблизительно 10 тысяч страниц разведывательных донесений.

Вернувшись в Москву, Пеньковский продолжал встречаться с Дженет Чизхолм, получившей кодовое имя "Анна" (Anne). Однако после 19 января 1962 года, встречаясь с Анной, он заметил автомобиль, сделавший полный разворот на улице с односторонним движением. Это обстоятельство и двое людей в темных плащах на заднем сиденье автомобиля заставили Пеньковского прийти к выводу, что Анна находится под наблюдением КГБ. В результате он перешел к использованию закладок — мест, где документы могут быть спрятаны до момента, когда их заберет ЦРУ. Чтобы уменьшить шанс обнаружения, ни одно место закладки не использовалось дважды, и ежемесячно производилась только одна закладка и одно изъятие[68].