Нынешний свой вид церковь получила уже после смерти Натальи Кирилловны, когда в 1704–1706 годах четверик надстроили, украсили кокошниками с раковинами по образцу кремлевского Архангельского собора, возвели второй наружный свод, на который и были подняты пять глав. К сожалению, исчезла высокая надстройка над сенями. Осталась лишь ведшая в нее внутристенная широкая лестница. Из надстройки был выход на балкон, размещавшийся над рундуком высокого крыльца, примыкающего к сеням. Балкон предназначался для царских выходов во время торжественных богослужений и крестных ходов.

Во внешней обработке храма широко применен белый камень. Но в первоначальном варианте Троицкая церковь выглядела еще более нарядно: ее главы, кресты и подзоры кровель были расцвечены «разными красками и позолотой» мастером Иваном Даниловым. Тот же мастер расписал внутренние и наружные стены храма. К сожалению, его труд, производивший такое сильное впечатление на современников, бесследно исчез.

Вместе с семейной усадьбой Наталья Кирилловна отказала Высокопетровскому монастырю и родной дом. В 1690 году его нижний каменный этаж стал основой для Братских келий. Верхний, жилой, этаж был, как и в большинстве московских домов, деревянным. Когда-то к южному торцу здания, выступавшему на линию Крапивенского переулка, с востока примыкали белокаменные ворота. Въезд в усадьбу был именно с переулка.

Очень любопытна внутренняя планировка былых нарышкинских палат. Подклетный этаж разделен проездом на две половины. В каждой половине по четыре палаты. Южная, судя по имевшимся там печам, служила, скорее всего, «приспешней» – жильем для слуг. В северной находились кладовые, каждая с отдельным входом и множеством стенных ниш-шкафов. Собственно кельи – равные по величине комнаты, чередующиеся с сенями, занимали второй этаж.

Центром внутренней планировки служила домовая часовня почти стометровой площади, иначе – Крестовая палата. Прежде ее выделяла снаружи четырехскатная кровля, которая несла световую главку с крестом. Над большей частью здания существовал третий, деревянный этаж, не восстанавливавшийся после пожара 1712 года.

Основным украшением интерьеров служили изразцовые печи и стенные росписи, фрагменты которых – растительный орнамент в черных и розовых тонах – сохранились в откосах окон.

Уже во времена Анны Иоанновны одна из представительниц семьи Нарышкиных сооружает еще одну, очень маленькую церковь Толгской Богоматери, как можно с достаточным основанием утверждать, по проекту известного московского зодчего И. Ф. Мичурина. Западный фасад храма выходит на Петровку, разрывая прясла каменной ограды. Здесь когда-то помещался образ, от которого сохраняется лепное обрамление. Вход же в храм был только из монастырского двора.

Посвящение храма именно Толгской Божией Матери представляет редкость для Москвы, поскольку поклонение ей с самого начала было связано с Ярославлем. Согласно преданию, в 1314 году, в княжение святого Давида Федоровича Ярославского, на берегу притока Волги реки Толги епископ Ростовский Трифон, возвращавшийся из Белозерского края в Ростов Великий, имел видение. В огненном столпе ему явилась Богоматерь с Предвечным Младенцем. На месте явления епископ «нача своима руками сещи лес и очищати место оное и готовити древа на церковь малу». Построенный в течение одного дня, иначе – обыденный, храм был посвящен Введению во храм Пресвятой Богородицы, в нем помещен новоявленный образ, а решением святителя Трифона здесь же основана мирская обитель и назначен праздник явления иконы – 8 августа.

Через сто лет пожар уничтожил обитель, но икону нашли нетронутой в лесу, высоко в ветвях. В 1392 году за утренним богослужением образ начал источать миро. «Елицы бы бо тем миром помазовахуся, – свидетельствует святитель Дмитрий Ростовский, – одержимии какими-либо недугами, абие здравие получаху». Среди множества исцеленных чудотворной иконой был и Иван Грозный, который в 1553 году на пути из Кирилло-Белозерского монастыря в Москву посетил обитель и получил исцеление больных ног, на которых не мог ходить.

Когда в Ярославле собиралось народное ополчение для освобождения Москвы от польско-шведских войск, город охватило моровое поветрие. Возникла опасность гибели всех ополченцев. Тогда князь Дмитрий Пожарский назначил всенародное моление перед принесенной Толгской иконой. После торжественного крестного хода с образом вокруг города эпидемия прекратилась. То же случилось и в 1654 году, когда все московские земли были поражены моровой язвой.

Однако происхождение этой иконы, свидетельствующей о значительном влиянии грузинской живописи, имеет и иное документированное объяснение. Симеоновская летопись сообщает о привозе из Грузии в 1278 году «полона и корысти великой» ярославским князем Федором Ростиславичем Черным: «…князь Федор Ростиславичь… и инии князи мнози и бояры с слугами поехаша на войну с царем Менгутемером, и поможе Бог князем Русским взяша славный град Ясьскый Дедяков… и полон и корысть велия увзяша… Царь же, почтив добре князей Русских и похвалив велми и одарив, отпусти всвояси с многою честью каждо в свою отчизну». Город Дедяков находился неподалеку от Дарьяльских железных ворот и реки Сунджи, в районе Дзауджикау, невидимом из этого района Осетии, находившемся в XII–XIII веках под сильным влиянием грузинской культуры, отсюда и был вывезен этот образ, исполненный до 1278 года грузинскими мастерами. В более поздних вариантах Толгская Богоматерь будет приближена к типу Умиления. О каноничности этой поясной композиции свидетельствовал и находившийся в Высокопетровском монастыре список, выполненный в 1744 году Иваном Андреевым (ныне в Государственном историческом музее).

Надвратную церковь Пахомия на древнем основании белокаменных ворот былой нарышкинской усадьбы в 1753–1755 годах историки стилистически связывают еще с одним знаменитым московским зодчим – Дмитрием Васильевичем Ухтомским, создателем первой в России архитектурной школы, среди выучеников которой был и М. Ф. Казаков. По проектам Ухтомского в Москве были построены триумфальные Красные ворота (1753–1757), Сенатский дом (1753–1757) на Бауманской улице, 61, Кузнецкий мост через реку Неглинную.

Но настоящим завершением Высокопетровского монастырского ансамбля остается его колокольня, одно из лучших произведений московской архитектуры 1680-х годов. Здание состоит из трех частей. Нижний ярус – Святые ворота, завершенные открытой площадкой гульбища. Это был главный въезд в монастырь. Второй ярус – надвратная церковь Покрова с перенесенным сюда престолом древнего храма. Церковь служила молельней настоятелям монастыря. Над церковью поднимаются два восьмерика звонов, увенчанных небольшой главкой и кованым крестом. Все ярусы соединены между собой внутристенными лестницами. К ярусам звона ведет каменная винтовая лестница.

С 1703 года до конца XVIII века на колокольне находились «немецкие часы» с боем.

Монастырь был закрыт в 1917 году, хотя отдельные его церкви продолжали действовать на протяжении 20-х годов.