То, что записал в своем дневнике Э. В. Толль, в полной мере отражает его характер и устремления.

«Для моей семьи разлука была бы большой несправедливостью, если бы я не надеялся вернуться отсюда более умудренным и созревшим человеком. Для этого необходимо напряжение всех духовных сил, подчинение высоким нравственным законам, когда обостряется совесть, усиливается строгое отношение к себе, обуздывается темперамент и сердце становится более восприимчивым в любви к окружающим. Я думаю, что имел право и даже был обязан следовать своим личным побуждениям, предприняв эту экспедицию. Надеюсь, что при развитии таких качеств, как выдержка и самоотверженность, моя работа окажется полезной и плодотворной для науки, а косвенно и для будущих поколений».

«Заря» освободилась ото льдов только 12 августа 1901 года и через семь суток была уже у мыса Челюскин. Там высадились на берег. Ученый Зееберг определил астрономический пункт, а боцман Бегичев с матросами соорудили гурий (знак, сложенный на берегу из камней для приметы становища). Далее «Заря» направилась по морю Лаптевых к предполагаемому месту расположения Земли Санникова и прошла к северу от острова Котельный до 77°9′ северной широты и 140°23′ восточной долготы. Но неизвестных земель обнаружить не удалось.

Ветер усиливался, а впереди была кромка из мощных льдин, высоко выступавших над водой и сталкивавшихся между собой от проходившей крупной зыби. Пришлось отходить к югу. Вечером ветер достиг ураганной силы.

28 августа Толль распорядился взять курс на юго-восток и идти севернее островов Котельный и Фаддеевский, по направлению к острову Беннетта. В дневнике он записал:

«Но что же будет с Землей Санникова? Находится ли она за ледовым поясом? При таком тумане, как сегодня, невозможно ничего выяснить. Нам необходима также ясная погода для определения местонахождения. Хочу пройти к острову Беннетта и, воспользовавшись открытой водой, попытаюсь продвинуться вдоль его западного берега на северо-восток, чтобы там высадиться, пока западно-юго-западный ветер не нагнал снова лед. Если это удастся или если удастся найти зимнюю гавань у острова Генриетты, то оттуда можно будет отправиться на санях и каяке (лодке, обтянутой тюленьей кожей) для исследования Земли Санникова. Однако у меня закрадываются тяжелые предчувствия… но довольно об этом!»

3 сентября 1901 года судно стало на вторую зимовку в лагуне Нерпалах у западного побережья Котельного. К экспедиции присоединилась вспомогательная партия во главе с геологом К. А. Воллосовичем, прибывшая на собачьих упряжках из Усть-Янска. Во время метеорологических наблюдений скончался врач экспедиции Г. Э. Вальтер. Потеря любимого друга потрясла Толля.

С приходом весны участники экспедиции расширили район исследований. Матисен пробовал пройти на север от Котельного в сторону Земли Санникова, но путь ему преградила полынья. Другая партия описала остров Бельковский и к югу от него открыла небольшой остров, названный по имени каюра экспедиции П. И. Стрижева (каюр — погонщик запряженных в нарты собак или оленей). 28 апреля 1902 года зимовку покинули три человека — группа во главе с зоологом А. А. Бялыницким-Бирулей. Эта маленькая партия направилась для исследований на остров Новая Сибирь. В конце лета за ней должна была зайти «Заря».

В мае к месту зимовки «Зари» из Якутска прибыл на собачьей упряжке врач Виктор Николаевич Катин-Ярцев, политический ссыльный. Он доставил зимовщикам письма от родных и друзей. В это время Толль записал в дневнике:

«Понедельник 13 мая. Сегодня в 5 часов утра неожиданно прибыла еще одна почта! Милые, дорогие письма, как посланное небом благословение перед отъездом на север! В письмах опять много выражений уверенности в моих силах и в успехе дела, но напрасно все так думают — у меня нет больше сил! Остается только надеяться, что общее доверие и любовь должны подкрепить меня и влить новую энергию. Сегодняшний день прошел за прочитыванием писем. Это был для меня большой праздник. Прибыла также посылка и портреты моих дорогих дочерей! Что совершается в моем сердце, когда думаю о своих любимых, этого я не в силах передать на бумаге. Не в моей власти облечь в слова свою тоску по родине. Как туго натянутые струны напряжены мои нервы перед этим прыжком через полыньи и горы, через торосы и моря для того, чтобы через шесть месяцев вернуться обратно на родину!..»

С волнением он прочитал письмо Ф. Нансена, которое заканчивалось словами:

«А теперь в заключение — мои лучшие пожелания на будущее: пусть льды никогда не расходятся под вашими санями, пусть «Заря» находит свободную воду: чтобы вы могли с полным успехом вернуться к себе на родину. Как я буду рад опять пожать вам руку. До скорого свидания. Преданный вам ваш друг Ф. Нансен».

23 мая Э. В. Толль покинул «Зарю». Он возглавил партию для описания острова Беннетта. В ее составе были Ф. Г. Зееберг, промышленники якут Василий Горохов и эвенк Николай Дьяконов. Для переправ через полыньи взяли с собой две байдарки.

Мысли о Земле Санникова не покидали Толля. Он записал в дневнике: «Итак, бесповоротно решено: только через ту «неведомую гавань» на Беннетте лежит мой путь на родину!» Он надеялся с вершин острова Беннетта увидеть мечту многих лет жизни — таинственную Землю Санникова. Предполагалось: после вскрытия моря к острову Беннетта подойдет «Заря» и заберет исследователей. Убывая с судна, начальник оставил инструкцию: если пробиться к острову будет невозможно и на судне останется не более 15 тонн угля, то «Заря» должна направиться к Сибирскому побережью в бухту Тикси. В этом случае Толль надеялся до наступления полярной ночи пройти к Новосибирским островам на байдарках.

Летом ледовая обстановка в море Лаптевых была тяжелой. «Заря» вышла из лагуны Нерпалах только 8 августа, но обогнуть остров Котельный с севера и пройти к острову Новая Сибирь не смогла. Тогда Матисен впервые в истории мореплавания прошел проливом между островами Котельный и Бельковский — это пространство было названо проливом Заря; затем он направил судно на восток по проливу между островами Котельный и Малый Ляховский, названному позже проливом Санникова. С трудом обойдя остров Новая Сибирь с юга, судно направилось на север к острову Беннетта, чтобы забрать партию Толля.

19 августа к югу от острова Беннетта судно встретило непроходимые льды. Все попытки пробиться к острову закончились безрезультатно. На судне оставалось всего 9 тонн угля, и Матисен повернул на юг. Вспомним: Академия наук решила не создавать угольный склад на Котельном. Отсутствие запасов угля не позволило Матисену продолжить плавание и совершить еще одну попытку пробиться к острову Беннетта.

26 августа «Заря» вошла в бухту Тикси, где и осталась навсегда. 15 сентября к борту «Зари» подошел пароход «Лена». На него перегрузили с «Зари» коллекции, собранные в течение двух лет экспедиции, и все научные материалы. Команда «Зари» добралась на пароходе до Якутска, а затем через Иркутск отправилась и прибыла в Петербург.

Группа Бялыницкого-Бирули в ноябре покинула остров Новая Сибирь и по льду пролива Дмитрия Лаптева пришла в селение Казачье на Яне.

На следующий год Академия наук отправила экспедицию на поиск группы Толля. Первая спасательная партия, возглавляемая Михаилом Ивановичем Брусневым, обследовала северные берега островов Котельный и Фаддеевский, берега Новой Сибири.