Работая в основном по делам «Синдикат-2» и «Трест», Сыроежкин одновременно систематически привлекался к выполнению и других заданий. В частности, в 1924 году он руководил ликвидацией банды Даниила Иванова, перешедшей на территорию Белоруссии в районе Столбцов.

Осенью 1925 года Сыроежкин был направлен в распоряжение полномочного представительства ОПТУ по Северо-Кавказскому краю. В те времена в этом регионе широко распространился бандитизм. Бандиты нападали на нефтепромыслы, поезда, убивали советских работников, учителей. Вооруженные налеты они совершали и на предместья Грозного. В составе оперативно-разведывательного отряда Сыроежкин участвовал в выявлении и ликвидации наиболее активных головорезов. Опираясь на помощь бойцов местной самообороны, отряд чекистов сумел успешно провести ряд операций по разоружению бандформирований.

В 1928 году Сыроежкин был командирован в Якутию, где японские агенты из числа бывших белогвардейцев готовили вооруженное восстание с целью создания марионеточного правительства и отделения Якутии от СССР. Благодаря успешной контрразведывательной операции, проведенной Сыроежкиным и его подчиненными, заговор был ликвидирован.

…Чекистам были хорошо известны имена заговорщиков, однако жили они в прекрасно охраняемых торговых факториях. Чтобы операцию по их задержанию провести одновременно, Сыроежкин разделил свой оперативный отряд на несколько групп. Сам он с помощником и проводником-якутом направился в факторию, где укрывался руководитель заговора — бывший кадровый офицер царской и колчаковской армий штабс-капитан Шмидт. Представившись ревизором Потребсоюза и предъявив соответствующие документы, Григорий начал знакомиться с делами фактории. На третий день, попросив Шмидта проводить его до околицы, Сыроежкин, обладавший огромной физической силой, арестовал его.

В 1929 году вспыхнул вооруженный конфликт на Китайско-Восточной железной дороге (КВЖД), связывавшей кратчайшим путем Сибирь с Дальним Востоком. Сыроежкин был направлен в Бурятию, где возглавил оперативный отряд по борьбе с местными бандитами. Одновременно чекисты совершали рейды по тылам китайских войск.

В 1930—1931 годах по просьбе монгольских коллег Сыроежкин участвовал в операциях против банд в Ойратии, на севере Монголии.

В 1932 году коллегия ОПТУ наградила Сыроежкина именным оружием. В том же году, как имеющий большой опыт борьбы с белогвардейским подпольем, он получает назначение на ответственную работу в Белоруссию, где руководит ликвидацией подпольных националистических организаций. За проявленное мужество награждается золотыми часами.

После Белоруссии Григорий Сыроежкин получает новое назначение, на этот раз — в Ленинград. Там он участвует в контрразведывательных операциях по ликвидации созданных германской разведкой шпионских и террористических групп. Эти группы действовали под прикрытием нескольких германских коммерческих представительств. При проведении оперативных мероприятий Сыроежкин выезжал по линии ИНО ОПТУ в Германию, Норвегию, Финляндию и Швецию для проведения встреч с агентурой. В Хельсинки, например, он провел конспиративную встречу с одним из бывших руководителей Кронштадтского мятежа Степаном Петриченко, который подробно информировал разведчика о военных приготовлениях на финляндскосоветской границе.

В 1936 году Григорию Сыроежкину за особые оперативные заслуги и боевые подвиги было присвоено специальное звание старшего майора госбезопасности, что соответствовало воинскому званию генерал-майора.

В апреле 1931 года в результате буржуазно-демократической революции в Испании была свергнута монархия. А на состоявшихся в феврале 1936 года парламентских выборах победу одержал Народный фронт, представители которого сформировали республиканское правительство левого толка. Испанские правые, проигравшие выборы, решили добиваться власти насильственным путем, опираясь на поддержку со стороны германских и итальянских фашистов.

В ночь на 18 июля 1936 года радио города Сеуты в Испанском Марокко передало условную фразу: «Над всей Испанией безоблачное небо». Это был сигнал к началу мятежа командного состава испанских колониальных войск в Северной Африке, который возглавил генерал Франсиско Франко. Вскоре мятежникам удалось высадиться на территории Испании, и в стране разразилась кровопролитная гражданская война.

Германия и Италия начали оказывать Франко существенную материальную и военную помощь, а также приступили к направлению в Испанию своих военнослужащих. В связи с этим в середине сентября 1936 года Политбюро ЦК ВКП(б) постановило оказать республиканскому правительству всестороннюю поддержку. Было принято решение об отправке в Испанию добровольцев-коммунистов. В письме Сталина, Молотова и Ворошилова на имя главы испанского правительства Ларго Кабальеро, в частности, подчеркивалось:

«Мы считали и считаем своим долгом в пределах имеющихся у нас возможностей прийти на помощь испанскому правительству, возглавляющему борьбу всех трудящихся, всей испанской демократии против военно-фашистской клики, являющейся агентурой международных фашистских сил».

Со всего мира в Испанию на помощь республиканцам спешили добровольцы. Среди них были и советские чекисты, в том числе будущие Герои Советского Союза Станислав Ваушпасов, Кирилл Орловский, Николай Прокопюк, Александр Рабцевич.

Григорий Сыроежкин написал три рапорта на имя руководства НКВД, прежде чем получил разрешение на отъезд в Испанию.

Используя свой богатый оперативный опыт, Сыроежкин, являвшийся сотрудником резидентуры НКВД, занимался подготовкой специальных партизанских и диверсионных групп республиканской армии для ведения борьбы в тылу франкистов. По его инициативе были созданы партизанские отряды, батальоны, бригады. Осенью 1937 года они были объединены в знаменитый 14-й специальный корпус, который осуществлял боевые операции на всех фронтах вплоть до окончания гражданской войны в стране. Сыроежкин стал старшим военным советником командира корпуса Доминго Унгрия. Он организовал разведывательно-диверсионную школу, в которой бойцы обучались премудростям партизанской борьбы.

В одном из докладов резидента НКВД в Испании Александра Орлова в Центр от 9 декабря 1937 года, в частности, отмечалось:

«Проводимая в тылу “Д” работа (литерой “Д” в служебной переписке того времени обозначалась разведывательно-диверсионная деятельность партизанских подразделений на фронтах и в тылу противника. — Авт.) привела к серьезному расстройству отдельных участков тыла франкистов и значительным материальным убыткам и людским потерям. Беспрерывные и последовательные действия наших “Д” групп, применение ими самых разнообразных, быстро меняющихся и постоянно совершенствующихся методов, охват нами почти всех решающих участков фронта, продвижение “Д” действий в глубокий тыл вызвали большую панику в фашистских рядах. Об этом говорят все донесения разведки и нашей агентуры, это подтверждается также и рядом известных нам официальных материалов (газетные статьи, приказы фашистов, радиопередачи).