После того как в октябре 1964 г. Замбия стала независимой, член Руководящего комитета МПЛА Анибал де Мелу сумел открыть бюро в Лусаке. Ценой героических усилий активисты МПЛА переправляли военные материалы из Танзании (где в Дар-эс-Саламе А. Нето открыл бюро МПЛА) партизанам в Восточной Анголе через территорию Замбии. Из-за враждебной позиции правительства Заира в отношении МПЛА партизанам приходилось иногда делать круг в 6000 км, чтобы прибыть в нужный пункт, до которого они могли бы идти всего 300 км, если бы для них была открыта граница Заира.

Проведя большую подготовительную работу в Замбии, МПЛА начало военные акции в районе Мошико, которые явились успешными. В этом районе были созданы первые военные базы движения.

Несмотря на все препятствия, МПЛА в эти годы утвердилось в Африке и на международной арене как самое представительное политическое движение ангольского народа.

24 августа 1969 г. Нето выступил с речью по радиостанции «Сражающаяся Ангола». В ней он говорил о необходимости международного признания МПЛА как единственного эффективно борющегося освободительного движения в Анголе. Нето ясно дал понять, что МПЛА оставляет двери открытыми для возвращения тех его бывших членов, которые отошли от движения во время кризисов. Он также возражал тем, кто критиковал лозунг «Все во внутренние районы», и опроверг их аргументацию, сводящуюся к тому, что нельзя рисковать кадрами специалистов, которые должны не сражаться, а учиться за границей. Подобная позиция демобилизующе воздействовала на членов МПЛА, руководство которого убедительно доказывало, что кадры должны помогать вооруженной борьбе и получать закалку в ее горниле. Нето выдвинул лозунг: «Создать школу и пашню в каждом лагере, в каждом пункте, где есть ячейка МПЛА». Этот лозунг сыграл большую мобилизующую роль и вскоре был претворен в жизнь.

В 1970 г. был создан новый руководящий орган МПЛА — Комитет военно-политической координации, возглавляемый А. Нето. Комитет должен был облегчить координацию между пятью фронтами, на которых МПЛА вело военные действия. Каждый из членов комитета должен был в течение полугода находиться на одном из фронтов и держать постоянную связь с председателем МПЛА.

Крупные военные успехи были достигнуты МПЛА в 1971 г. 15 июля 1971 г. после трехлетнего окружения войсками МПЛА пал хорошо укрепленный португальский военный пост в Карипанде, в муниципалитете Казомбо (недалеко от границы с Замбией). Летом 1972 г. португальские войска пытались предпринять генеральное наступление (частично вдоль Бенгельской железной дороги), но войска МПЛА не только остановили его, но и уничтожили при этом гарнизон в Лумбала на Восточном фронте. К тому времени линии снабжения бойцов МПЛА протянулись от границы Замбии на запад почти через всю территорию страны. «Что игнорирует общественное мнение, но не игнорируют офицеры генштаба в Писсабоне, — писали авторы книги «Африканские войны Португалии», — так это то, что “тропа Нето” в Анголе уже достаточно длинна, чтобы порождать страх, что она может достичь атлантического побережья раньше, чем можно было ожидать… Из головы португальцев не выходила мысль о том, что МПЛА сможет благополучно достигать Атлантики со своих баз из “Земли на краю света” (так португальцы называют территорию Восточной Анголы)». Главнокомандующий в Анголе генерал Кошта Гомеш в интервью в октябре 1970 г. признал, что МПЛА предпринимает усилия, чтобы начать партизанские акции в дистриктах Бие, Маланже, Уамбо для того, чтобы «открыть ворота к морю».

В одном из интервью в середине 1971 г. Нето заявил, что треть территории Анголы находится под контролем МПЛА. Он сообщил о том, что движение создает массовые организации: Организацию ангольских женщин, профсоюзы и организацию молодежи (ЖМПЛА), пионерскую организацию и т.д. «Они помогают укреплять единство нашего народа вокруг нашего движения для продолжения борьбы». Говоря о международных позициях МПЛА, Нето отметил: «Во внешнеполитическом плане за последние годы произошла позитивная революция международного общественного мнения, которая является следствием нашей борьбы. Это общественное мнение все более позитивно относится к независимости колоний. Сегодня мы уже признаны многими странами как подлинные представители народа Анголы».

С момента своего основания МПЛА вело настойчивую борьбу за объединение всех ангольских освободительных движений. 8-я сессия Совета министров ОАЕ в июле 1971 г., отказав в признании ГРАЕ, признала МПЛА законным представителем ангольского народа и назначила комиссию по примирению обеих организаций. При посредничестве этой комиссии в июне 1972 г. в Браззавиле состоялась встреча Нето и Роберто. 13 декабря 1972 г. в Киншасе лидеры двух организаций подписали соглашение об объединении МПЛА и ФНЛА. По вине руководства ФНЛА это соглашение оказалось не имевшим никакого практического значения клочком бумаги.

К 1974 г. освобожденные зоны были созданы в трех из шести военно-политических районов и составляли треть территории Анголы с населением почти в 1 млн. человек. В освобожденных зонах народ под руководством МПЛА приступил к строительству нового общества, свободного от колониального гнета и эксплуатации. На этих территориях вводился принцип самоуправления. Органами народной власти стали создававшиеся МПЛА «Комитеты действия».

Кроме чисто военных аспектов борьбы с колонизаторами МПЛА придавало большое значение духовной деколонизации ангольского общества. В освобожденных зонах создавалась сеть бесплатных медицинских учреждений, проводились массовые вакцинации населения против различных эпидемий. Особое значение придавалось созданию школ и распространению грамотности. Были подготовлены школьные учебники на местных ангольских языках. Важными событиями явились создание ангольского института и двух школ в Долизи (Народная Республика Конго). Среди населения освобожденных районов проводилась широкая политико-воспитательная работа.

Уже в годы вооруженной борьбы разрабатывались основы нового законодательства, по которому практически жило население освобожденных районов. В этот свод законов были включены положения традиционного права, положения, определяющие права и обязанности членов нового общества свободной Анголы.

В 1970 г., вернувшись из Анголы, Б. Дэвидсон писал: «Начиная со своего возникновения ангольское национально-освободительное движение постоянно росло и ныне представляет собой могучую силу, осуществляющую полный контроль над значительными районами страны».

«Мы побеждаем португальцев, и они знают об этом, — сказал в беседе с Б. Дэвидсоном А. Нето. — Мы боремся за интересы всех ангольцев и получаем поддержку со стороны большинства населения, интеллигенции и даже части португальских поселенцев, которые тайно оказывают нам помощь».

В январе 1972 г. МПЛА организовало вооруженное восстание в юго-западном районе страны, в Кунене. Здесь патриоты действовали совместно с повстанческими отрядами из Намибии, где проживали тысячи ангольцев, завербованных СВАПЛА (Ассоциацией по вербовке туземной рабочей силы ЮЗА). События на юге Анголы вызвали столь сильное беспокойство колонизаторов, что туда прибыл генерал-губернатор колонии Р. Ваз. По его приказу в восставший район были срочно переброшены тысячи солдат, полицейских, агентов секретных служб, специалистов по «психологической войне». Несмотря на эти меры и на помощь южноафриканских расистов, португальские колонизаторы не смогли противостоять натиску патриотов. Руководство МПЛА в специальном обращении приветствовало смелые действия повстанцев и призвало их к продолжению борьбы.