Однажды во второй половине 1894 года Кроули поссорился с мсье Л амбером, одна из дочерей которого по имени Изабель обручилась с молодым человеком, отказавшимся сменить веру и вступить в Плимутское братство. Ламбер разорвал обручение, запер свою дочь в доме и на глазах Кроули жестоко побил её. Кроули высказал своё мнение, и, думается, у них с Ламбером дошло до драки. Том Бишоп, вызванный телеграммой, сел в первый же поезд, идущий в Истборн, и забрал Кроули из Суссекс-Гар-денс. Затем был созван семейный совет. Теперь стало ясно, что Кроули, уже почти превратившийся в мужчину, так же неуправляем и своеволен, как и прежде. Его дух так и не был сломлен. Теперь не оставалось другого выбора, как просто выпустить его в мир. Он был потерян для Братства, для благоразумия, для христианства. Его родственники сделали всё, что смогли, и потерпели поражение.

Когда альпинистский сезон в Альпах закончился и впереди замаячил новый учебный год, Кроули оказался перед необходимостью принимать решение относительно своего будущего. Первое принятое им решение было в пользу карьеры, как её представляла себе его мать. В конце сентября 1894 года он записался в качестве вольнослушателя в Королевский колледж Лондонского университета на курсы медицины и естествознания.

Почему он выбрал именно Королевский колледж, неизвестно, но, возможно, этот вариант был предложен ему Джоном Норманом Колли, ассистентом сэра Уильяма Рамзая, профессора общей химии, работавшего в Лондонском университете, а позднее лауреата Нобелевской премии за свою работу, касающуюся инертных газов. Разумеется, Кроули посещал лекции обоих учёных.

Весной 1895 года, как только стала устанавливаться хорошая погода, Кроули начал готовиться к новому альпинистскому сезону и уехал в туже минуту, как только закончился учебный год. Он отправился на Бернское нагорье и первым делом пустился в одиночку покорять скалу Айгер. Во время этого восхождения он встретил группу английских альпинистов с проводниками. Вместе они добрались до вершины и спустились. Впоследствии этим же летом он совершал восхождения на Айгерйох, Юнг-фрауйох, Мюнх, Юнгфрау, Веттерлюкке, Мюнхйох, Байх-грат, Петерсграт и Чингельхорн. Его занятия альпинизмом, по мнению Т.-С. Блэкни, автора статьи в майском номере Alpine Journal за 1952 год, были «если и не выдающимися, то, во всяком случае, многообещающими, хотя и несколько эксцентричными, и есть достаточно много свидетельств со стороны таких компетентных людей, как Джон Норман Колли, Мейлард, Солли, Х.-В. Рид, Экен-штайн и Ларден… тому, что он был очень способным альпинистом, особенно на скалах (хотя Мейлард считал его также лучшим скалолазом-любителем из всех, кого он когда-либо видел); и только Ларден был склонен считать его безрассудным». Многие из своих восхождений Кроули совершал в одиночку, поскольку предпочитал независимость. Отчасти это объяснялось его желанием побыть наедине с природой, но отчасти — и его убеждением в том, что одинокие восхождения более безопасны. Он скептически относился к услугам местных проводников и умению большинства других альпинистов, исключая Маммери, Колли и Хастингса (который был с Маммери и Колли в Гималаях, когда Маммери погиб), которые задали новые стандарты в альпинизме.

Альпийское путешествие Кроули было прервано телеграммой из Лондона. Дело было в том, что когда-то он выражал желание подать заявление в Кембриджский университет, теперь его семья решила одобрить и поддержать это желание. Вступительные экзамены в Тринити-кол-ледж и собеседование должны были состояться через неделю, поэтому Кроули немедленно вернулся на поезде в Великобританию, приехал в Кембридж и подал документы на сдачу экзаменов. Он успешно сдал все экзамены, показав, как он утверждал, при переводе греческих и латинских текстов знания, превышающие средний уровень, несмотря на то, что у него не было возможности подготовиться.

Во многих отношениях Кроули был готов к новому этапу своей жизни. Он был достаточно взрослым и мог на равных общаться со старшими. Он был физически сильным и привык мыслить независимо и разумно. И всё же в некоторых аспектах он был невероятно незрелым. Он испытывал трудности во взаимоотношениях со сверстниками и был предельно высокомерен. В одном отношении его незрелость достигала поразительных масштабов: он неумел обращаться с деньгами. Как он утверждал в автобиографии:

меня приучили, что я могу рассчитывать на любую роскошь. Не существовало ничего, что было бы слишком хорошо для меня; и я не имел ни малейшего представления о том, что сколько стоит. Всё оплачивалось за моей спиной. Меня никогда не учили, что для получения желаемого от меня могут потребоваться какие-либо усилия. С другой стороны, количество моих карманных денег безжалостно ограничивалось, с тем чтобы я не мог использовать их каким-нибудь постыдным образом, например на покупку книг или табака, а то и на что-нибудь ещё более омерзительное, например на театр или женщин. (Меня побуждали завести собаку!) В результате у меня полностью отсутствовало ответственное отношение к деньгам. Мне никогда не приходило в голову, что их можно зарабатывать, и я привык быть зависимым до степени попрошайничества. Это, конечно, возымело гибельные последствия. Я сомневаюсь, что когда-либо существовал кто-нибудь столь же слабо подготовленный к практической жизни.

Как бы то ни было, он испытывал благодарность к родственникам за то, что был богат, и ещё за одно обстоятельство. Полученное воспитание «научило меня бороться, любить правду, ненавидеть притеснения, и — ей-богу! — меня хорошо этому учили. В глубине души мне следует благодарить их».

Могут существовать различные взгляды на то, хорошо или плохо был подготовлен Кроули, но так он начал удивительное путешествие своей взрослой жизни.

В октябре 1895 года Кроули отправился в Кембридж, в Тринити-колледж. В регистрационном журнале колледжа он подписался Эдвардом Алистером Кроули. Он решил, что в новой жизни его будет сопровождать новое имя.

Существует множество догадок по поводу то го, почему Кроули решил назвать себя Алистером. Он предпочитал не использовать имя своего отца, Эдвард, поскольку его могли сократить до Неда или Теда, — это было слишком обыкновенным. Он терпеть не мог имени Александр, поскольку оно было дано ему в честь друга семьи, набожного христианина, а уменьшительным от этого имени являлось ненавистное ему семейное прозвище Ал ик. Кроме того, имя Александр можно было сократить до Сэнди или Алека, столь же распространённых, как Тед и Нед. Ещё одна причина, по которой он сменил имя, заключается в прочитанной или услышанной им где-то информации о том, что человек, желающий стать знаменитым, должен иметь имя, состоящее из дактиля и следующего за ним спондея. Возможен также вариант хорея. В идеальном случае имя должно состоять из пяти слогов, причём последние два должны составлять некий поэтический ритм. В конечном счёте кузен Кроули Грегор предложил ему опустить первое имя и сохранить второе, однако в той форме, которую он считал гаэльским написанием. Это легко увязывалось с ошибочным представлением Кроули о своём ирландском происхождении. На самом деле правильным гаэльским написанием являлось Alaisdair, но это было неприемлемо с точки зрения грамматики. С другой стороны, имя Алистер (Aleister) удовлетворяло всем критериям, поэтому новоиспечённый студент остановился на нём, хотя, как он утверждал впоследствии, он, несомненно, добился бы известности вне зависимости от того, каким было бы его имя.