На одну неделю в августе 1896 года Кроули объединился с Моррисом Траверсом и ассистентом Джона Нормана Колли из Лондонского университета. Вместе они занимались скалолазанием и провели неделю, путешествуя по альпийским горам. При этом они не раз опускались ниже летнего уровня снежного покрова этих гор. Проделав этот путь, они прибыли к леднику Вуибе-Сера (считалось, что его нельзя покорить без сопровождения проводников) и пересекли его, первые за всю историю альпинизма. Вскоре после этого, ближе к концу месяца, они совершили первый траверс на Эгий Руж. Во время своих занятий скалолазанием вместе с Трэверсом и его братом Кроули получил травму. Ночуя на скале, он был вынужден так вжаться в расселину, что повредил себе коленный хрящ, в результате чего многие годы испытывал приступы боли.

Когда Трэверсу, которого Кроули уважал за силу и смелость (во время одного из восхождений Трэверс соединил своим телом расселину в леднике, чтобы Кроули мог перейти, а в другой раз более получаса держал его на своих плечах, пока тот вырубал в скале зацепки для рук), настало время возвращаться в Лондон, к Кроули присоединился Грегор Грант. Вместе со своим кузеном, о котором Кроули с характерным для него женоненавистничеством заметил, что тот «к этому времени женился и обнаружил, что жизнь не стоит того, чтобы её беречь», он совершил второе восхождение на Монт-Коллон по северо-северо-восточному маршруту. По мнению Гранта, восхождение было трудным, а маршрут, выбранный для спуска, почти непроходимым. Вынужденные провести ночь в горах, они встретили команду спасателей, высланную утром на их поиски.

Впечатлённый альпинистскими способностями Кроули, Джон Норман Колли предложил его кандидатуру на вступление в привилегированный Альпийский клуб в Лондоне, первое в мире общество альпийских скалолазов. Это был знак признания и чести, но у Кроули не хватало времени на членство в клубе, куда, по его мнению, входили несведущие люди, которые не столько занимались скалолазанием, как это делал он, сколько ходили в горы в сопровождении проводников. Он также был убеждён, что они завидуют его успехам, достигнутым или в одиночку, или в компании с одним-двумя друзьями — и без проводников. Это было его мнение, но, по справедливости, были и другие, кто его разделял. Многие считали, что члены Альпийского клуба, отказывающиеся признавать настоящих скалолазов и обвиняющие их в фальсификации своих достижений ради славы, тормозят развитие альпинизма.

На самом деле Кроули не сразу отклонил предложение о вступлении в клуб. Возможно, он не хотел обижать Джона Нормана Колли, а также полагал, что в рамках клуба может получить влияние и способствовать развитию скалолазания. Как бы то ни было, он всё-таки пришёл к убеждению, что его попытка вступления в клуб встретит сопротивление, потому что, как ему казалось, его альпинистские достижения слишком высоки, чтобы им поверили. Когда весть об этом дошла до Кембриджа, кто-то распространил слух, что Кроули просто не приняли в клуб. Кроули, зная студента, распространившего этот слух, и будучи президентом университетского шахматного клуба, не принял его на пост секретаря клуба. В автобиографии Кроули с гордостью отмечает, что поставил сплетника на место.

Несмотря на то что Кроули избегал церковных служб в колледже и сохранял в высшей степени критическое отношение к традиционному христианству, будь то англиканство, католицизм или Плимутское братство, нельзя сказать, что вопросы религии вовсе не затрагивали его. Он считал себя религиозным реакционером-консерватором, ему удалось примириться с христианством при помощи того, что он называл Кельтской церковью. Эта церковь не была собственно религиозным движением, но некоторым сводом идей, основанным на легенде о короле Артуре, интерес к которой в то время возобновился. Образная сторона этого вероучения была взята из рыцарских времён и эпохи романтизма, нравственные устои в нём определялись магией, большое значение придавалось таинствам. К греху здесь не питали ни страха, ни отвращения. Невинность считалась добродетелью. Здесь не существовало ни священников, ни храмов: священными местами были горы и леса, как в религиях Востока. Кроу-ли нравилась сама идея этого движения, но он никогда не поддерживал исповедуемых им норм и принципов. Он всё ещё страстно желал отделаться от христианства при помощи сознательно совершаемых грехов и жил в основном ради удовольствия.

И вот он на короткое время присоединился к тайному обществу, действовавшему под управлением преподавателя из Пемброук-колледжа, священника по имени Херитц-Смит. Те, кто не входил в это сообщество, иронически называли его «людьми в корсетах», поскольку во время церемоний посвящения они оборачивали себя широкими поясами. Существовало семь степеней посвящения, из которых Кроули прошёл лишь первую, причём по большей части из любопытства. Ему не хотелось тратить время и силы на прохождение оставшихся степеней, и вскоре он покинул общество.

Однако вскоре как в духовной, так и в материальной жизни Кроули произошли серьёзные перемены. Всё началось в Стокгольме около полуночи 31 декабря 1896 года.

«Я осознал, — писал Кроули в своих мемуарах, — что обладаю магическими силами, присутствие которых могу почувствовать и удовлетворить ту часть своего существа, которая до сего момента была скрыта от меня. Это был моментужасаиболи, а в определённой степени и духовного насилия, и в то же время это был ключ к самому чистому и самому благочестивому духовному экстазу, который только может существовать». В тот момент он ещё не знал, насколько важным окажется это понимание для его дальнейшей жизни, но ровно год спустя, почти в ту же минуту, ощущение повторилось. Он писал: «Моя животная натура чувствовала себя виноватой и хранила молчание в присутствии непреходящей божественности Святого Духа; всемогущего, всеведущего и вездесущего, цветущего в моей душе, как будто все извечно существовавшие силы вселенной проявили себя в этом цветении».

В следующий раз мистический опыт был пережит им в октябре. Кроули заболел так, что ему пришлось соблюдать постельный режим, и в это время, размышляя о смертности человека, он решил, что смерть как таковая ему не страшна, но его шокировало, сколь пустым и поверхностным кажется человеческое существование перед её лицом. Именно в этот момент он понял, что должен, не теряя времени, стать знаменитым и оставить свой след в истории. Тогда встал вопрос о том, как этого достичь. Дипломаты не были знамениты. Поэтов помнили лишь немного дольше, чем дипломатов. По словам Кроули, он был тогда «недостаточно просвещён, чтобы понимать, что известность человека имеет мало отношения к истинным его успехам, что свидетельство достижений человека заключается в том невидимом влиянии, которое он оказывает на следующие поколения», однако он знал: для того чтобы завоевать себе продолжительную славу, он должен стать кем-то, кем до него ещё никто не становился или даже не мог стать. Для своих трудов он должен был «найти материал, неподвластный переменам… Духовный мир был единственным, на что стоило тратить усилия. Мозг и тело не имели цены, разве что как орудия души».

Углубляясь в эту проблему, Кроули, сам того не подозревая, пускался в магическое — позже он назовёт его magical — путешествие, которому в дальнейшем и предстояло составить всю его жизнь. Он осознал и принял «первые проявления своих истинных желаний». «Время от времени я с большим увлечением предавался различным занятиям, — писал он, — но ни одно из них не захватило моего внимания целиком. Ни шахматам, ни альпинизму, ни даже поэзии я ни разу не отдался до конца. Теперь я впервые почувствовал, что готов расходовать все свои ресурсы для того, чтобы достичь своей цели». Этой целью было — понять и стать частью того духовного мира, который предшествует миру религиозному или располагается над ним.