Рано утром 15 августа наследник и его спутники отплыли вниз по Волге на пароходе общества «Самолёт» «Джон Кокериль». Сопровождавший царского сына П. И. Печерский, знавший каждый уголок нижегородского Поволжья, подробно рассказывал о прибрежных селениях, особенностях быта местного населения, его промыслах и занятиях, легендах, поверьях, нравах и обычаях. Наследник был очарован новизной и необычностью рассказов Мельникова. И когда около Лыскова, расположенного напротив бывшего ярмарочного центра, Мельников особенно подробно и увлекательно распространялся о жизни раскольников за Волгой, об их скитах, лесах и промыслах, он сказал ему: «Что бы Вам, Павел Иванович, всё это написать — изобразить поверья, предания, весь быт заволжского народа». Мельников стал уклоняться, отговариваясь «неимением времени при служебных занятиях», но цесаревич настаивал: «Нет, непременно напишите. Я за вами буду считать в долгу повесть о том, как живут в лесах за Волгой» (250, т. 10, с. 197). Мельников обещал, но только через несколько лет после безвременной кончины вел. кн. Николая Александровича выполнил его завет, создал уникальную дилогию «В лесах» и «На горах», «усмотрев в старообрядческом Заволжье религиозно-эстетический идеал русского народа, его непреходящее достояние».

На речном пути из Нижнего Новгорода в Казань наследник престола трижды выходил на берег — в с. Лыскове, в г. Чебоксарах и в деревне Чакуры. В Казани он провёл 3 дня, посетил все храмы и осмотрел все памятники. Казань была основана в 1177 г. булгарами. С конца XIII в. город назывался Булгараль-Джадид (Новый Булгар) и являлся пограничным форпостом, защищавшим северо-западные границы Волжско-Камской Болгарии. В XIII—XIV вв. являлся столицей Казанского ханства. В 1552 г. Казань была завоёвана Иваном IV и присоединена к Русскому государству. Цесаревич тепло принял делегации всех инородческих (неславянских) народов, населявших Казанскую губернию: татар, мордвы, чувашей, черемисов (марийцев) и вотяков (удмуртов). Наибольшее внимание он уделил двум высшим учебным заведениям северо-востока России: Казанскому университету и Духовной академии.

19 августа наследник убыл из Казани на пароходе и, проведя следующий вечер в Нижнем Новгороде, 22-го в полдень по железной дороге через Владимир прибыл в Москву.

В 1862 г. период с 7 июля по 1 августа цесаревич провёл в Либаве, где в то время находились великие князья Александр и Владимир Александровичи, великие княжны Мария и Евгения Максимилиановны с младшими братьями. Там же с ними с 15 по 27 июля были Александр II с императрицей.

В 1863 г. вел. кн. Николай Александрович отправился во второе большое образовательное путешествие. Оно проходило в сопровождении Г. Г. Строганова, полковника Рихтера, врача Шестова, дорожного секретаря Оома, двух адъютантов, двух профессоров К. П. Победоносцева и И. К. Бабста и художника А. П. Боголюбова. Подобные путешествия предпринимались и раньше. Но приглашение при этом в свиту учёных было нововведением. Победоносцев объяснял устройство различных учреждений, Бабст рассказывал об экономическом состоянии края, а ознакомление цесаревича с памятниками искусства проводил внук А. Н. Радищева, художник, академик Боголюбов.

Вояж этот продолжался более 4 месяцев, с 11 июня по 19 октября, за это время цесаревич подробно познакомился с обширной частью империи, охватывающей 20 губерний. Он проплыл и проехал от С. — Петербурга через Неву и Ладожское озеро, откуда по р. Свирь в Онежское озеро с заходом в Петрозаводск. Далее по Мариинской системе, соединяющей Неву с Волгой, через Белозерск и Череповец в Рыбинск. По Волге с остановками во многих портах дошёл до Астрахани. Затем, поднявшись вверх до Царицына (ныне г. Волгоград), проследовал по железной дороге и Дону до Новочеркасска. Через Ростов-на-Дону, Таганрог и Керчь прибыл в Крым, остановившись в Ливадии. Из Ялты на пароходе отправился в Поти. Проведя на Кавказе неделю, вновь возвратился в Ливадию, откуда выехал в Бердянск и, проследовав через Екатерннослав (ныне г. Днепропетровск), Харьков, Курск, Орёл, Тулу, Москву, прибыл в Царское Село. План этого путешествия был всецело составлен графом Строгановым, которого благодарили и участники путешествия, и жители посещаемых цесаревичем городов.

Любопытный эпизод произошёл в период посещения наследником Петрозаводска, где он на пароходе, плывущем по Онежскому озеру, слушал песни известного сказителя, певца древнерусских былин слепца Кузьмы Ивановича Романова. Старик, представший перед цесаревичем в сермяге, лаптях и дырявой шляпенке, был поражён, когда узнал, что песнь о Вольге Буслаевиче ему подпевал сам цесаревич. Нижняя отвислая губа его затряслась, слёзы покатились из глаз, и он в восторге воскликнул: «Вот до чего дожил, что первенец царский поёт наши излюбленные песни!» Вел. кн. Николай Александрович целый вечер почти не отходил от старца, прослушал былины его «Добрыня Никитич», «О добром молодце и о жене неудачливой», расспрашивая его о былом, о русских богатырях, о Петре Великом… На Белом озере цесаревич побывал в двух известных монастырях: женском Горицком Воскресенском, основанном кн. Андреем Старицким в 1544 г. и мужском Кирилло-Белозерском, созданным в 1397 г. преподобным Кириллом.

Занятная оказия произошла в Рыбинске. Тамошняя биржа давала большой обед. Среди прочих тостов пили за здоровье графа Строганова и благодарили его за то, что он привёз наследника престола в главный склад привозимого с юга хлеба. Граф незамедлительно ответил: «Благодарю вас, господа, за тост, я сам радуюсь, что нахожусь в Рыбинске, потому что вновь убедился, что под вашими туго набитыми деньгою карманами бьются истинно русские сердца». Впечатление было крайне оригинальное: все стояли с открытыми от удивления ртами (418, 1896, № 7, с. 432—433).

Благодаря любви цесаревича к старине, были спасены в Ярославле и Костроме ценные памятники. В Ярославле, например, в старинной церкви Св. Иоанна Богослова наследник восторгался древним русским стилем и украшениями из изразцов и, узнав от настоятеля, что епископ Нил хочет приказать закрасить их, чтобы церковь эта не привлекала прихожан преимущественно перед другими, поехал лично к епископу, которому выразил своё восхищение старинными церквами. Этого было достаточно, чтобы епископ Нил отказался от мысли закрашивать их.

Отношение народа к цесаревичу было уважительное и трогательное. Матери приносили к нему младенцев с просьбою благословить их. Как отмечает Оом, в Костроме произошёл курьёзный случай. Цесаревич там лично принимал просьбы и разные мелкие подношения народа, стоявшего перед губернаторским домом. Среди прочих поднесены были одной старушкой на тарелке бумага с просьбой, при ней просфора и какая-то из бумаги же сделанная коробка, вроде ковчега. Когда занесли всё это в комнату, обратили внимание, что бумажный ковчег, стоявший возле просфоры на тарелке, покачивается. Взглянув внутрь коробки, обнаружили множество тараканов, ползающих по дну и стенкам ковчега. Когда стали разбираться, выяснилось, что просфора была поднесена старушкой как доказательство, что она утром помолилась за цесаревича, а тараканы в коробке как выражение пожеланий ему счастья (там же, с. 436).

В Саратове какой-то древний старец лет 80 или более, умилённый доступностью цесаревича пожелал благословить его самого, и великий князь благоговейно преклонив голову, подошёл под благословение. Старик осенил широким знамением креста, и вслед затем упал ему в ноги.